结河羌，切断了西夏通道，继而命偏将进入南山要冲。李宪则率所部在河州城外督兵力战。
早在李宪巡视西北之前，宋神宗曾赐给他一面黄旗，旗上御书七个大字：“用命破贼者倍赏。”他深知西北将士心向王韶，随己而征者斗志不盛。于是，出征前手执黄旗立于军营门口，号令三军将士说：“此旗乃天子所赐，众将士望旗而战，即如天子亲临督战，敢不用命！”将士们果然精神振奋，争呼誓死向前。李宪又督促众将士将傍山建造的所有营帐烧掉，以表示死战之决心。之后，开赴河州前线，与木征所部在河州城下展开了惨烈的白刃战。这一仗，直杀得天昏地暗，双方折损极为惨重。直到李宪又生一计，命部将抄后路烧毁了木征等人的毡帐时，羌人这才人心大散，纷纷逃往踏白城死守。李宪顺势挥师，大破敌军，一举攻取踏白，并进至余川（故址不详），连破十余座城垣堡寨，木征见大势已去，遂率残部来宋营投降。
河州之役的胜利，犹如给宋神宗注射了一支兴奋剂，满朝文武亦大事庆贺，李宪以功加昭宣使、嘉州防御使。回还京师后，又升为入内内侍省押班、干当皇城司事，均为令人侧目的恩宠。
李宪深知朝臣对他担任西疆帅臣颇为不满，为了博取宋神宗的宠信，不给朝臣以抨击他的口实，他决心在西北边疆建功立业。熙宁九年（1076年）五月，羌酋隆吉卜等率众扰边，羌人降将木征请求带兵征讨，以报效宋朝不杀之德。李宪部将大都认为不能予以应许，唯恐木征有诈，但李宪却支持木征，说“有何不可？羌人天性畏惧贵人。木征本为贵人，当能取胜。”认为大可不必如此拘谨，况且当此关头，如果朝廷对木征将信将疑，反而会加深他对北宋王朝的贰心，不如因势利导，给他一个报德机会。于是力排众议，派遣木征带兵征讨。
木征盛装出征，与隆吉卜所部对面列开兵马。隆吉卜手下大都是临时凑集起来的散兵游勇，见到木征如此威风，先自没了斗志。木征挥戈掩杀，李宪的后续部队也乘机而上，于是大获全胜，酋首隆吉卜也战死于乱军之中。这一仗是李宪重返西北的第一次大捷。不久，另一支由董毡率领的吐蕃军队也迫于宋朝神威，前来归顺。消息传到京师，宋神宗自然恩宠倍至，加封李宪为宣州观察使、宣政使、入内副都知，后又迁为宣庆使。
当时，由于北宋王朝对西夏连年用兵，国家财政颇为吃紧，粮饷军需物资往往匮乏不继，朝臣对此早有不满。神宗又诏命李宪兼管熙河、秦凤两路财政。李宪受命，果断裁减了十分之六的冗费开支，使得西北财政顿时缓解，可谓经制有方。同时，李宪为了讨好神宗，每年将西山（今甘肃和政境内）的巨大木材源源不断地运往京师，以供神宗营修宫殿。为此，宋神宗专门在京师瑞皮坊赐给他一座华丽的园宅。
元丰四年（1081年），西夏发生政变，西夏惠宗李秉常失位被囚，国内一片混乱。是年五月，西夏保泰统军禹藏花麻以李秉常罹遭囚禁为名，敦请北宋王朝发兵进攻梁氏（西夏外威梁太后摄政）。北宋王朝认为这是对西夏用兵的难得机会，于是神宗御笔亲书伐夏之命，发动五路大军进攻西夏，李宪不仅参与其事，而且被任命为五路统帅，掌有节制诸路之重权。
此次伐夏，可以说动用了北宋王朝西北军事全部精锐：熙河路经略使李宪领兵出熙河；鄜延路总管种谔领兵出鄜延；环庆路经略使高遵裕领兵出环庆；泾原路副总管刘昌祚领兵出泾原；河东路经略使王中正领兵出河东。五路大军，共集结五十万人马，浩浩荡荡围攻西夏。宋军的作战计划是：泾源、环庆两路先取灵州（今宁夏吴忠境内），然后直取兴州（今宁夏银川兴庆区）；河东、鄜延两路会师夏州（今陕西靖边），再取怀州（今内蒙准格尔旗境内），最终直逼兴州，企图一举荡平西夏。这在宋神宗给李宪的诏书里也有明确的表述，说：“此番用兵，非一般战事耳，意在荡平项羌。此决非小事矣，若不上下一心，将士协力，何以致胜？故当不惜爵赏，以励三军将士，一举图之！”这说明北宋王朝是抱着消灭西夏的决心来进行这场大规模战争的。
八月，李宪率师先进入西夏境内。驻守在西夏西使城（今甘肃榆中三角城）的党项族首领讹勃哆闻风而降。粱乞埋（梁太后弟）派兵数万赶去增援西使城，行至半路，听到讹勃哆降宋消息，只好退守龛谷城（今甘肃榆中小康营乡境内）。龛谷城本是西夏粮仓之一，李宪占领西使城之后，乘胜挺进龛谷城，大获全胜，遂改城为寨，所储大量粮谷尽为宋军所得，加之弓箭等兵器无数。至此，李宪已夺得伐夏头功。接着，他派副将驻守此地，又挥师向西攻取兰州。
正当此时，鄜延总管种谔率部在米脂寨（即毕家寨，今陕西米脂），击败梁永能八万大军。接着，相继攻克石州（故址不详）、夏州（故址在今陕西省靖边县红墩界镇白城子村）、银州（治今陕西省横山县东，后移治永乐城，即今陕西省米脂县西北）三重镇。环庆经略使高遵裕迫降西夏清远军守将嵬名讹讥。河东经略使王中正所部因一路尽是沙丘沼泽，行动缓慢一些，但抵达宥州（今内蒙鄂托克前旗东南城川古城）之后，夏兵也闻风溃逃。宋兵入城，城中老弱病残五百余户杀戮殆尽。泾原副总管刘昌柞入夏后，在葫芦河与夏人决战，结果夏人大首领没罗卧沙、监军使梁格嵬被杀死，梁乞埋之侄讫多埋等二十多人被俘。刘昌祚乘胜攻入呜沙州（今宁夏回族自治区中宁市），得到夏国库粮百万余石。在此节节胜利之际，李宪在兰州上疏宋神宗，请求筑兰州城建立帅府